래리 애들러는 1914년 2월10일 미국 볼티모어 매릴랜드에서 유대인 가족으로 태어났다. 처음에 그는 피아노와 함께 하모니카를 독학으로 배웠고, 13세이던 1927년 "볼티모어 선"이라는 신문사에서 개최한 하모니카 콩쿠르에 참가, 베토벤의 미뉴에트를 연주, 우승을 차지하여 유명하게 된다. 그리고 14세가 되던 해부터 프로 뮤지션으로서 활동을 시작하였다.

진가를 인정받은 그는 루스 에팅(Ruth Etting)과 함께 레코딩을 가지게 되며 분주한 활동을 시작하게 된다. 래리 에들러는 하모니카만을 위해 작곡된 곡을 최초로 연주했던 뮤지션 중 하나이며 진 버거(Jean Berger)의 "Harmonica & Orchestra", 시릴 스콧(Cyril Scott)의 "Serenade(harmonica and piano)", 본 윌리엄스(Vaughan Williams)의 1951년도 작품 "Romance in D(harmonica and string orchestra: premiered New York)"과 같은 곡들은 그를 위해서 쓰여졌다. 그는 바흐(Bach)와 비발디(Vivaldi)의 곡을 비롯하여 바르톡(Bartok), 베토벤(Beethoven), 드뷔시(Debussy), 거쉰((Gershwin), 모차르트(Mozart), 라벨(Ravel) 등과 같은 클래식 작곡가들의 곡을 편곡하여 하모니카로 연주, 이 작은 악기가 지닌 가능성을 널리 알리기도 했다.

1940년에는 오스트리아의 저명한 작곡가로 미국으로 망명하여 살던 에른스트 톱포의 문하에서 음악을 더욱 폭 넓게 배우기 위해 수학했다. 그리고 1940년대 들어 래리 에들러는 당시 미국에서 활동하던 독보적인 댄서 폴 드레이퍼(Paul Draper)와 함께 대중적인 활동을 선보이며 미국은 물론 국제적인 투어를 통해 자신의 활동영역을 넓게 가져갔다. 1949년 자신이 살아갈 곳은 영국이라 생각하고 그곳으로 가서 정착하게 된다. 1952년에는 로열 앨버트 홀(the Royal Albert Hall)에서 런던 심포니 오케스트라(London Symphony Orchestra) 와 협연을 하는 영예를 누렸다.

뒤이어 1953년도에 영화 'Genevieve'의 사운드 트랙이 오스카상에 노미네이트 되면서, 이후 다수의 영화 사운드 트랙 작업을 담당하며 작지만 진한 감동을 주는 하모니카의 매력을 충분히 발산해 보였다. 한편 1965년 에딘버러 국제 음악 음악제에서 독주회를 열어 인기를 넓혔고, 이런 애들러에게 '하모니카의 제왕(Harmonica King)'과 '하모니카 비르투오조(Harmonica Virtuoso)'라는 수식어가 따라 붙었다. 제왕이란 수식어는 화려한 기교를 바탕으로 대중 음악과 순수 음악을 자유자재로 넘나드는 폭넓은 음악성의 소유자 애들러에게 적절한 것이었다.

이후 다양한 활동을 펼친 그는 80세가 되던 1994년 조지 마틴(George Martin)과 함께 조지 거쉰의 곡들을 연주한 'The Glory of Gerswin' 앨범을 발표, 피아노와 하모니카를 혼자서 연주하며 여전히 건재함을 보여주기도 했다. 특히 이 앨범은 로버트 파머(Robert Palmer), 쉐어(Cher), 케이트 부쉬(Kate Bush), 엘비스 코스텔로(Elvis Costello), 코트니 파인(Courtney Pine) 등 올스타 라인업과 함께 레코딩 되었다는 점에서 당시 큰 관심의 대상이 되기도 했다. 그는 2001년 87세의 나이로 평화롭게 세상을 떠났다.