캐럴은 처음엔 경치 몇 장을 찍었다. 하지만 그가 정말로 찍고 싶었던 것은 인물 사진이었다. 그는 재미있는 이야기와 새로운 놀이로 아이들을 즐겁게 해 주고, 우정을 보여 줌으로써 아이들의 신뢰를 얻어 내는 데 뛰어난 소질을 갖고 있었는데, 그 덕분에 빅토리아 시대에 어린이들을 모델로 사진을 찍었던 최초의 사진사가 될 수 있었다. 그리고 마침내 아이들이 사진기 앞에서, 오랫동안 움직이지 안고 편안하고 자연스러운 포즈를 취하게 만드는 데 성공하였다. 또한 유명인사들 사이에서도 인기가 높아, 당시에는 모든 사람들이 그의 사진을 갖고 싶어할 정도였다.
캐럴은 유명인들, 예를 들면 특히 시인 앨프레드 테니슨과 사귀고 싶어했는데, 그드에게 가까이 다가가기 위해 마치 명함이라도 내밀듯이 이 기술을 사용하였다.