1904년 경북 안동에서 태어났다. 예안 보문의숙과 대구 교남학교에서 신학문을 배웠고, 1924년 4월 일본으로 유학을 갔다가 관동대지진을 겪은 후 귀국했다. 1925년 형 이원기, 동생 이원유와 함께 의열단에 가입했고, 1926년에는 중국 베이징 사관학교에 입학해 군사 훈련을 받았다. 1927년 국내에 들어왔다가 조선은행 대구지점 폭파 사건에 연루되어 수감되었다. 1929년 출옥한 이후 다시 중국으로 건너가 베이징대학 사회학과에 적을 두고 독립 투쟁을 벌였으며, 20여 년 동안 17차례나 투옥되었다. 1933년 귀국하여 《신조선사》 등의 언론기관에 근무하면서 ‘육사’라는 필명으로 시를 발표했고, 1937년에는 신석초, 윤곤강, 김광균 등과 시동인 《자오선》을 펴냈다. 대표작으로 〈황혼〉 〈청포도〉 〈절정〉 〈광야〉 등이 있다. 1941년 폐결핵으로 요양 생활을 하면서도 베이징과 서울을 오가며 독립운동을 위해 힘썼다. 1943년 가을 잠시 서울에 왔다가 일본 경찰에게 붙잡혀 베이징으로 송치되었고, 1944년 1월 베이징의 일제 지하 감옥에서 옥사했다.