1967년 이탈리아 투린(Turin) 에서 피아니스트인 어머니와 사업가 이자 오페라 작곡가인 아버지 사이에서 태어난 칼라 브루니. 그녀는 가족과 함께 5세가 되던 해 이탈리아의 극좌테러집단(Red Brigades)을 피해 프랑스로 피난하였다. 그녀는 음악을 사랑하는 가족 덕택에 자연스럽게 음악에 접하였고, 어린 나이에 피아노와 기타 치는 법을 배웠다. 그녀는 또한 문학과 글쓰기에 열정을 보였으며 여가시간에는 틈틈히 작곡을 하였다. 예술과 건축을 전공한 브루니는 1985년부터 모델일을 하기 시작하였다. 슈퍼모델의 타이틀을 얻으며 크리스찬 디올, 입 생 로랑, 샤넬, 베르사체 등 유명 브랜드의 탑 모델로 이름을 알렸고 1990년 대 패션계의 아이콘으로 자리잡았다.

1990년 후반 모델계를 주름잡던 브루니는 Julien Clerc의 앨범 Si j`etais elle (If I were her)에 송라이터로 참여하며, 모델계에서 음악계로 그녀의 커리어에 변화를 주었다. 그리고 Louis Bertignac의 도움으로 전곡을 작사/작곡한 브루니의 첫 번째 앨범, Quelqu'un m'a dit (Someone Told Me)가 2002년 발매되었다. 이 첫 번째 앨범은 2백만 장이 팔리며 엄청난 인기를 누렸다. 2003년, 브루니는 SACEM (French association of songwriters and composers)이 주최한 어워드에서 신인 송라이터로 인정받으며 Prix Raoul Breton을 수상하였다. 그녀는 또한 Victoire de la Musique 에서 그 해 최고 여자 가수상을 수상하였다.

2007년 1월 15일 'Yeats, Auden', 'Emily Dickinson', 'Christina Rossetti', Walter de la Mare and Dorothy Parker 등 유명 영시를 음악화한 그녀의 두 번째 앨범 No Promises가 발매되었고 이 앨범은 전 세계적으로 40만장이 팔렸으며 프랑스 유럽 차트를 다시금 동시 석권 하였다. 2008년 프랑스 대통령 Nicolas Sarkozy와 결혼하며 큰 이슈를 낳았던 칼라 브루니는 최근 3집을 발표하여 뮤지션으로서의 건재함 역시 과시하였다.